Codotierung von Doppelperowskiten für Einzelperowskite

Jan 21, 2024

22. Mai 2023

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von Beijing Institute of Technology Press Co., Ltd

Ein neuer Artikel, der in Energy Material Advances veröffentlicht wurde, untersucht Eu3+-Bi3+-Kodotierung von Doppelperowskiten für einkomponentige weiße Leuchtdioden.

„Da Bleihalogenid-Perowskite ein ausgereiftes Forschungsstadium erreichen und sich der Produktvermarktung nähern, bestehen weiterhin Bedenken hinsichtlich der Stabilität der Materialien und der Toxizität bleibasierter Salze“, sagte der Autor des Papiers Hongwei Song, Professor am College of Electronic Science and Engineering der Universität Jilin.

Doppelte Perowskite mit der Zusammensetzung Cs2AgInCl6, oft dotiert mit verschiedenen Elementen, standen aufgrund ihrer faszinierenden optischen Eigenschaften im Rampenlicht, nämlich der Emission selbstgefangener Exzitonen (STEs) und der dotierstoffinduzierten Photolumineszenz. Dieses Interesse hat zu unterschiedlichen Syntheseansätzen sowohl für Kristalle als auch für Nanokristalle sowie zur Erforschung vieler Legierungszusammensetzungen mit anderen ein- und dreiwertigen Kationen als Ag+ und In3+ geführt.

Song erklärte, dass bei der Entwicklung bleifreier Perowskit-Materialien der erste Gedanke darin besteht, das Pb-Element durch ein ungiftiges Element zu ersetzen. Um Pb im Halogenid-Perowskit zu ersetzen, wählten die Forscher im selben Zeitraum mehrere niedrig toxische Kationen, die ihm am nächsten kamen, wie Sn, Ge, Bi, Sb, In usw., da sie ein ähnliches inaktives Schalenorbital haben.

Dies ist der Schlüssel zu den einzigartigen photoelektrischen Eigenschaften von Perowskit-Materialien. Bleibasierte Perowskit-Materialien haben im Bereich der Festkörperbeleuchtung aufgrund ihrer hohen Effizienz, hohen Farbwiedergabe und einstellbaren Lumineszenzleistung große Aufmerksamkeit erregt. Dies ist sowohl eine Chance als auch eine Herausforderung für die Gesamtentwicklung der Photoelektrikindustrie.

„Seit der bahnbrechenden Arbeit zu Cs2AgInCl6 im Jahr 2017, über die Giustino et al. und Zhou et al. fast gleichzeitig berichteten, wurden viele Anstrengungen in die Synthese, Modifikation seiner Zusammensetzung, Untersuchung seiner elektronischen Struktur, optoelektronischen Eigenschaften und Anwendungen investiert. Kürzlich „Ein Rekord an weißer Lichtemission mit 86 % PLQY wurde von Luo et al. durch gleichzeitige Legierung von Ag+ mit Na+ und Bi3+-Dotierung erreicht, was einen wichtigen Meilenstein in der Entwicklung von Cs2AgInCl6-ähnlichen Materialien darstellt“, sagte Song.

„Trotz mehrerer Vorteile bleiben die Hauptprobleme dieser Bleihalogenid-Perowskite ihre geringe Stabilität und Toxizität. Um solche Probleme zu lösen, wurden verschiedene Versuche unternommen, die Toxizität von Perowskiten zu verringern und gleichzeitig ihre effizienten optischen Eigenschaften beizubehalten.“

Das Vorhandensein von Bi3+-Ionen verringert die Anregungsenergie (Absorptionsenergie), stellt einen neuen Absorptionskanal bereit und erhöht die Energieübertragungsrate zu Eu3+-Ionen. Durch Anpassen der Bi3+- und Eu3+-Konzentrationen wird eine maximale Photolumineszenzeffizienz (PLQY) von 80,1 % in 6 % Eu3+ und 0,5 % Bi3+ co-dotierten Cs2AgInCl6-DPs erreicht.

„Die Energieübertragungseffizienz kann mit den Abklingraten unter verschiedenen Bi3+-Dotierungskonzentrationen angepasst werden. Es ist ersichtlich, dass sich die Energieübertragungsrate insgesamt mit der Erhöhung der Dotierungskonzentration von Bi3+ verbessert und die optimale Energieübertragungsrate dem entspricht Die Bi3+-Konzentration beträgt 0,5 %. Als nächstes führten wir einen PLQY-Test an den Materialien durch. Für die undotierten Cs2AgInCl6-DPs beträgt die PLQY nur 0,5 %, was nach der Zugabe von Bi3+ dramatisch auf 20,1 % ansteigt. Nach der Kodotierung mit Eu3+ und „Bi3+-Ionen, PLQY steigt weiter an und erreicht das Maximum von 80,1 %, wenn die Eu-Konzentration 6 % erreicht“, sagte Song.

„Hier schlagen wir einen möglichen Mechanismus zur Beschreibung der Eu3+-Emission in Bi/Eu3+ vor: Cs2AgInCl6. Cs2AgInCl6 DP ist ein Halbleiter mit direkter Bandlücke. Bi3+-Dotierung bietet einen neuen Absorptionskanal für das Material, der möglicherweise durch den Beitrag des Bi3+-Orbitals in verursacht wird.“ die Bandkante, wodurch der Übergang des STE-Zustandskompatibilitätsverbots durchbrochen wird, ein neuer Lichtabsorptionskanal bei niedrigerer Energie erzeugt wird und das von STE emittierte PLQY gefördert wird. Für die Eu3+-Emission gibt es unserer Meinung nach zwei Wege. Erstens die Energieübertragung von STE zu Eu3+-Ionen ist möglich, da wir die Eu3+-Emission in den Eu3+-dotierten Cs2AgInCl6-DPs beobachtet haben. Zweitens kann die Eu3+-Emission hauptsächlich von der Energieübertragung von Bi3+-Ionen zu Eu3+-Ionen herrühren. Die Bi3+-Ionen absorbieren das Anregungslicht und übertragen das Energie von den Niveaus 1P1, 3P2, 3P1, 3P0 von Bi3+-Ionen zu den Niveaus 5D3, 5D2, 5D1 und 5D0 von Eu3+-Ionen. Die charakteristische Emission von Eu3+-Ionen wird dann durch 5D0→7Fj(j=0,1,2,3) gebildet. Übergänge.“

„Schließlich haben wir die weißen Leuchtdioden auf Basis von mit Bi3+ und Eu3+ kodotierten Cs2AgInCl6-DPs vorbereitet, die mit dem optimalen Farbwiedergabeindex von 89, der optimalen Lichtausbeute von 88,1 lm/W und einer Halbwertszeit von 1493 Stunden hergestellt wurden. Diese Strategie von „Die Verleihung optischer Funktionen an Metallhalogenid-DPs könnte zu zukünftigen Anwendungen führen, beispielsweise in der Glasfaserkommunikation, der täglichen Beleuchtung, der Militärindustrie, Displays und anderen Bereichen“, sagte Song.

Mehr Informationen: Tianyuan Wang et al, Eu3+-Bi3+ Codoping Double Perovskites for Single-Component White-Light-Emitting Diodes, Energy Material Advances (2023). DOI: 10.34133/energymatadv.0024

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